光譜技術(shù)突破光催化CO2還原反應研究瓶頸

2020-05-07 09:04:25儀器網(wǎng)閱讀量：1321      我要評論

　　【化工機械設備網(wǎng) 新品動態(tài)】石油、天然氣以及煤炭等化石燃料是現(xiàn)代工業(yè)主要的能源來源，占目前一次能源需求的80%?；剂系睦脮欧糯罅慷趸?，引起溫室效應，造成氣候變暖。而且化石燃料*，隨著人類的持續(xù)開發(fā)，能源危機已經(jīng)越來越近。面對這些狀況，除了大力開發(fā)太陽能、風能、水能等可再生能源之外，利用光催化還原二氧化碳，將其轉(zhuǎn)化為甲烷、甲醇、一氧化碳等清潔的碳氫燃料也是一種很有前景的策略。

　　光催化CO2還原反應研究的重點在于探索和開發(fā)高效的還原催化劑。由于均相催化劑與異相催化劑相比，通常對光催化CO2還原反應具有更高的活性和選擇性，而且均相催化劑具有明晰的催化位點，其催化中心的配位和電子結(jié)構(gòu)易于調(diào)控，因此近年來均相催化劑成為光催化CO2還原反應研究的主要方向。

　　雖然目前已經(jīng)有大量關于均相催化劑應用于光催化CO2還原的研究，但是研究者仍然不清楚在反應過程中催化劑的配位和電子結(jié)構(gòu)如何動態(tài)演化。弄清這一問題的關鍵在于*的原位、時間分辨以及具有元素分辨能力的光譜技術(shù)。

　　近日，中國科學技術(shù)大學熊宇杰教授和高超副教授研究團隊與*高能物理研究所陶冶研究員課題組、北京師范大學張文凱教授課題組合作，成功突破了這一瓶頸，揭示了均相光催化CO2還原整個反應途徑。研究團隊利用原位pump-probe時間分辨同步輻射X射線吸收譜及瞬態(tài)吸收光譜，以三聯(lián)吡啶鎳(II)配合物為模型催化劑，成功捕捉到光催化CO2還原過程中催化位點結(jié)構(gòu)的動態(tài)演化和電荷轉(zhuǎn)移過程，推動了對于高效均相光催化CO2還原反應機理的理解，為設計和開發(fā)*光催化體系提供了指導。

　　時間分辨同步輻射X射線吸收譜(TR-XAS)在這項研究中發(fā)揮了關鍵作用。X射線吸收譜由于元素選擇性的探測特點，可以針對催化劑、光敏劑中的金屬離子的價態(tài)、配位結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)進行探測。基于激光pump-X光probe的時間分辨X射線吸收譜(TR-XAS)，則進一步實現(xiàn)實時、原位下的空間和電子結(jié)構(gòu)變化探測，獲取催化劑過渡態(tài)、光敏劑激發(fā)態(tài)等中間體的價態(tài)變化、配位結(jié)構(gòu)變化信息。本次研究的成功也進一步推動了X射線時間分辨方法發(fā)展和應用。

　　資料來源：X-MOL

　　原標題：光譜技術(shù)突破光催化CO2還原反應研究瓶頸

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